本技術(shù)涉及一種氮化物粉體制備裝置，具體涉及一種多級(jí)顆粒度氮化物粉末制備裝置，屬于半導(dǎo)體。

背景技術(shù)：

1、氮化物材料具有較寬的帶隙，其透光范圍可以從紫外光區(qū)一直延伸到近紅外光區(qū)，同時(shí)還具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性、較高的熱導(dǎo)性和較低的壓縮性，被廣泛應(yīng)用于光電子器件、高頻、高功率電子器件及高導(dǎo)熱陶瓷等，在半導(dǎo)體照明、新一代移動(dòng)通信、國(guó)防軍工等領(lǐng)域均具有重大應(yīng)用，是世界各國(guó)高技術(shù)競(jìng)爭(zhēng)的關(guān)鍵領(lǐng)域。

2、高質(zhì)量粉末原料是獲得高性能氮化物單晶和陶瓷的先決條件。反映粉末原料特性的指標(biāo)主要有純度、分散性、顆粒度等，其中粒度是所有應(yīng)用領(lǐng)域中最受關(guān)注的指標(biāo)之一，例如氮化鋁粉末原料的粒徑和純度直接影響物理氣相傳輸法(pvt)生長(zhǎng)aln單晶的結(jié)晶質(zhì)量和電學(xué)性質(zhì)。高性能陶瓷的制備也需要細(xì)粒度、高純度和燒結(jié)性能好的粉末原料。因此，實(shí)現(xiàn)氮化物粉末原料顆粒度的可控制備非常重要。

3、傳統(tǒng)的氮化物粉末制備方法有直接氮化法、化學(xué)氣相傳輸法、自蔓延高溫合成法等，但這些方法都存在一些缺陷，例如反應(yīng)溫度較高、反應(yīng)劇烈，導(dǎo)致反應(yīng)過程不易控制、反應(yīng)不完全、產(chǎn)物易結(jié)塊等，進(jìn)而使得產(chǎn)物的顆粒度更難控制。氨熱法是一種應(yīng)用前景廣闊的氮化物制備方法，其具備高質(zhì)量、大尺寸、綠色環(huán)保、低成本高產(chǎn)率等優(yōu)點(diǎn)。但是，目前在利用氨熱法制備氮化物晶體材料時(shí)，一般來說，在一個(gè)高壓反應(yīng)釜中一批次只能制備一種規(guī)格的氮化物晶體材料，難以滿足實(shí)際應(yīng)用的需求。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、本實(shí)用新型的主要目的在于提供一種多級(jí)顆粒度氮化物粉末制備裝置，以克服現(xiàn)有技術(shù)中的不足之處。

2、為實(shí)現(xiàn)前述發(fā)明目的，本實(shí)用新型采用的技術(shù)方案包括：

3、本實(shí)用新型的一個(gè)方面提供的一種多級(jí)顆粒度氮化物粉末制備裝置包括：

4、反應(yīng)釜，所述反應(yīng)釜的內(nèi)腔中設(shè)置有多個(gè)反應(yīng)區(qū)，多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)沿所述反應(yīng)釜的軸向依次分布；

5、擋板，所述擋板設(shè)置在相鄰兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)之間，所述擋板上設(shè)有至少一個(gè)通孔，和/或，所述擋板的至少一側(cè)邊緣與所述反應(yīng)釜內(nèi)壁之間形成間隙，所述通孔和/或間隙用于將相鄰兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)相互連通；

6、原料籃，每一原料籃設(shè)置在相應(yīng)一所述反應(yīng)區(qū)內(nèi)，所述原料籃用于容納所述氮化物粉末的原料；

7、溫度調(diào)節(jié)裝置，所述溫度調(diào)節(jié)裝置用于調(diào)控多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)的溫度，并使其中至少兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)的溫度不同，從而使填充于所述反應(yīng)釜內(nèi)腔中的流體在至少兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)之間形成對(duì)流。

8、其中，所述氮化物粉末的原料可以包括金屬源等，且不限于此。所述流體是作為溶劑，其一般為液態(tài)氨。

9、在一個(gè)實(shí)施例中，多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)沿豎直方向依次分布。

10、在一個(gè)實(shí)施例中，至少兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)的容積不同。通過調(diào)整各個(gè)反應(yīng)區(qū)的容積，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)各反應(yīng)區(qū)溫差的控制，從而可以更加精確的控制氮化物粉末的粒徑。當(dāng)然，各個(gè)反應(yīng)區(qū)的直徑、長(zhǎng)度等可以依據(jù)反應(yīng)釜的規(guī)格而定。所述反應(yīng)釜為高壓反應(yīng)釜。

11、在一個(gè)實(shí)施例中，所述擋板的孔隙率大于0且小于或等于50％，所述孔隙率為所述擋板上所有通孔的徑向截面面積和/或所述擋板邊緣與反應(yīng)釜內(nèi)壁之間的空隙在徑向上的面積之和與反應(yīng)釜內(nèi)腔的徑向截面面積的比值。

12、即，在一些情況下，相鄰兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)是通過設(shè)置在兩者之間的擋板上的通孔相互連通。進(jìn)一步的，所述擋板上設(shè)有多個(gè)所述的通孔。在另一些情況下，所述擋板上不具有通孔，相鄰兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)是通過設(shè)置在兩者之間的擋板的邊緣與反應(yīng)釜內(nèi)壁之間的間隙相互流通。在其他的一些情況下，相鄰兩個(gè)所述反應(yīng)區(qū)是通過設(shè)置在兩者之間的擋板上的通孔和擋板的邊緣與反應(yīng)釜內(nèi)壁之間的間隙相互流通。

13、通過在每?jī)蓚€(gè)相鄰反應(yīng)區(qū)之間放置所述擋板，且設(shè)置擋板孔隙率≤50％，可以使相應(yīng)反應(yīng)區(qū)形成所需的溫度梯度和溶解度梯度，從而更好的促成該反應(yīng)區(qū)內(nèi)氮化物粉末的生長(zhǎng)和粒徑控制。

14、進(jìn)一步的，根據(jù)各反應(yīng)區(qū)內(nèi)氮化物粉末粒徑制備的需求，各擋板的孔隙率可以相同，也可以不同。

15、進(jìn)一步的，通過將各擋板的孔隙率與各反應(yīng)區(qū)的溫度協(xié)同關(guān)聯(lián)，可以確定各反應(yīng)區(qū)的溫度及溫度梯度，進(jìn)而影響氮化物在流體中的溶解度或過飽和度-均相成核-生長(zhǎng)粗化，最終決定各反應(yīng)區(qū)氮化物粉體的粒徑大小。

16、通過采用以上的設(shè)置，隨著反應(yīng)時(shí)間的增加，對(duì)于氮化物溶解度較低的反應(yīng)區(qū)(定義其為低溶解度反應(yīng)區(qū))，從氮化物溶解度較高的反應(yīng)區(qū)(定義其為高溶解度反應(yīng)區(qū))對(duì)流過來的流體中氮化物的溶解度現(xiàn)對(duì)于低溶解度反應(yīng)區(qū)達(dá)到過飽和，則在低溶解度反應(yīng)區(qū)析出生長(zhǎng)，從而使氮化物晶粒長(zhǎng)大；反之，對(duì)于高溶解度反應(yīng)區(qū)，從低溶解度反應(yīng)區(qū)對(duì)流過來的流體中氮化物的溶解度相對(duì)于高溶解度反應(yīng)區(qū)為不飽和狀態(tài)，則要不斷溶解高溶解度反應(yīng)區(qū)的氮化物，從而使氮化物晶粒變小。這樣通過控制各反應(yīng)區(qū)溫度、不同反應(yīng)區(qū)的溫度梯度及反應(yīng)時(shí)間，可以實(shí)現(xiàn)氮化物粉體粒度的調(diào)控。

17、進(jìn)一步的，所述通孔可以選用形狀規(guī)則或不規(guī)則的通孔，例如圓形通孔、錐形通孔等，其沿?fù)醢搴穸确较蜇灤┧鰮醢?，所述擋板的厚度方向與所述反應(yīng)釜的軸向平行。

18、在一個(gè)實(shí)施例中，所述的裝置還包括原料架，多個(gè)所述原料籃設(shè)置在所述原料架上，并沿所述反應(yīng)釜的軸向依次分布。

19、在一個(gè)實(shí)施例中，所述原料籃包括坩堝。

20、在一個(gè)實(shí)施例中，所述原料架沿反應(yīng)釜軸向延伸，多個(gè)所述坩堝經(jīng)所述原料架串接固定在所述反應(yīng)釜的內(nèi)腔中。

21、在一個(gè)實(shí)施例中，所述溫度調(diào)節(jié)裝置包括多個(gè)加熱機(jī)構(gòu)，每一所述加熱機(jī)構(gòu)對(duì)應(yīng)一個(gè)所述反應(yīng)區(qū)或一組反應(yīng)區(qū)設(shè)置，一組反應(yīng)區(qū)包括相鄰設(shè)置的兩個(gè)以上所述反應(yīng)區(qū)。

22、在一個(gè)實(shí)施例中，所述加熱機(jī)構(gòu)包括加熱電阻絲，所述加熱電阻絲圍繞所述反應(yīng)釜的外壁設(shè)置，每一所述加熱電阻絲的工作狀態(tài)可單獨(dú)調(diào)控。

23、示例性的，可以針對(duì)每一反應(yīng)區(qū)設(shè)置一個(gè)加熱機(jī)構(gòu)，以獨(dú)立的調(diào)控該反應(yīng)區(qū)的溫度。所述加熱機(jī)構(gòu)可以采用電加熱設(shè)備、蒸汽加熱設(shè)備、紅外加熱設(shè)備等，且不限于此。

24、示例性的，利用所述溫度調(diào)節(jié)裝置，可以使所述反應(yīng)釜內(nèi)腔上部的溫度總體上低于下部的溫度，從而在上下方向上形成對(duì)流，以實(shí)現(xiàn)原料的輸運(yùn)與反應(yīng)。

25、在本實(shí)用新型中，所述反應(yīng)釜采用高壓反應(yīng)釜，其內(nèi)部可加入惰性內(nèi)襯，防止高壓反應(yīng)釜的組成元素溶于溶劑參與多晶的合成反應(yīng)，以獲得較高純度的多晶原料，惰性內(nèi)襯的材料可以是au、ag、pt、mo、w、ti等元素或其合金材料，且不限于此。

26、相應(yīng)的，本實(shí)用新型的另一個(gè)方面還提供了一種多級(jí)顆粒度氮化物粉末的制備方法，該方法基于所述多級(jí)顆粒度氮化物粉末制備裝置實(shí)施，并且包括：

27、在各原料籃內(nèi)加入氮化物粉末的原料，并向反應(yīng)釜內(nèi)腔中填充流體，所述流體包括液態(tài)氨；

28、通過溫度調(diào)節(jié)裝置將各反應(yīng)區(qū)的溫度分別調(diào)節(jié)至相應(yīng)的生長(zhǎng)溫度，從而在不同反應(yīng)區(qū)生長(zhǎng)出粒徑不同的氮化物粉末。

29、在本實(shí)用新型中，所述氮化物粉末的原料包括金屬和/或氮化物粉末以及可選擇添加或不添加的摻雜元素。其中，所述金屬包括iii族金屬，例如in、ga、al中的一種或兩種以上的組合。所述氮化物粉末主要為多晶材料，包括iii-v族化合物粉末，例如gan、inn、aln等二元氮化物粉末，ingan、algan等三元氮化物粉末，或者alingan等四元氮化物粉末，以實(shí)現(xiàn)帶隙可調(diào)。所述摻雜元素包括稀土金屬元素或過渡金屬元素等，以實(shí)現(xiàn)氮化物粉末的磁性、發(fā)光、電學(xué)性能等功能摻雜。

30、在本實(shí)用新型中，設(shè)置在不同反應(yīng)區(qū)內(nèi)的原料組成一般是相同的，各個(gè)反應(yīng)區(qū)的原料添加量取決于溫差、流速等，主要目的是考慮原料的轉(zhuǎn)化率。

31、在一些情況下，沿從上向下的方向，多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)的溫度變化趨勢(shì)為升高趨勢(shì)。

32、示例性的，沿從上向下的方向，多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)的溫度逐漸升高。

33、優(yōu)選的，沿從上向下的方向，多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)的溫度階梯式升高，以更好的促進(jìn)反應(yīng)釜內(nèi)流體進(jìn)行對(duì)流，進(jìn)而原料的輸運(yùn)與反應(yīng)。

34、進(jìn)一步的，由于各反應(yīng)區(qū)的溫度不同，使得各反應(yīng)區(qū)的氮化物溶解度不同，因而可以通過溫度梯度控制各反應(yīng)區(qū)的過飽和度，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)均相成核，通過生長(zhǎng)粗化，實(shí)現(xiàn)粒徑可控的氮化物粉末的制備。

35、此外，根據(jù)氮化物粉末粒徑制備的需求，可以將鄰近反應(yīng)區(qū)的溫度梯度設(shè)置為相同或不同。

36、在本實(shí)用新型中，兩個(gè)反應(yīng)區(qū)之間的溫差可以為10-100℃。一般而言，反應(yīng)區(qū)的溫差取決于所需合成粒徑的大小。各反應(yīng)區(qū)的溫差越大，則各反應(yīng)區(qū)生長(zhǎng)的氮化物粉末的粒徑差別越大。

37、在本實(shí)用新型中，還可在至少一個(gè)所述原料籃內(nèi)添加礦化劑，用于提高氮化物在溶劑中的溶解度，進(jìn)而提升反應(yīng)速度。進(jìn)一步的，所述礦化劑包括堿性礦化劑或酸性礦化劑。例如，所述堿性礦化劑包括堿金屬酰胺化合物(如nanh2、knh2、linh2等或其不同配比的混合物)或堿金屬(如li、na、k、cs等或其不同配比的混合物)，所述酸性礦化劑包括鹵化銨(如nh4f、nh4cl、nh4br等或其不同配比的混合物)。進(jìn)一步的，一個(gè)原料籃內(nèi)的礦化劑重量為氮化物粉末的原料的重量的1％-30％。

38、在本實(shí)用新型中，各反應(yīng)區(qū)的溫度范圍還與所用的礦化劑相關(guān)，例如若采用酸性礦化劑，溫度可以為400-550℃；若采用堿性礦化劑，溫度可以為500-650℃；若采用中性礦化劑，溫度可以為400-600℃。

39、在本實(shí)用新型中，所述制備方法還可以包括：觀察不同反應(yīng)區(qū)中氮化物粉末的生長(zhǎng)情況，并相應(yīng)調(diào)整各反應(yīng)區(qū)的溫度。例如，在升溫階段應(yīng)避免原料快速形成氮化物粉末，以防止其在原料四周形成一層殼體而阻止后續(xù)原料持續(xù)反應(yīng)，導(dǎo)致原料不能全部轉(zhuǎn)化成產(chǎn)品。因此，在升溫階段需要位于反應(yīng)釜上部的反應(yīng)區(qū)溫度相對(duì)較高，下部的反應(yīng)區(qū)溫度相對(duì)較低，這樣避免對(duì)流原料結(jié)殼，到達(dá)目標(biāo)溫度后，保持反應(yīng)釜上部的反應(yīng)區(qū)溫度相對(duì)較低，下部的反應(yīng)區(qū)溫度相對(duì)較高，直至原料反應(yīng)完全。

40、在本實(shí)用新型中，所述制備方法具體可以包括：在將所述反應(yīng)釜密封后，設(shè)置多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)的溫度為400-800℃、壓力為200-700mpa，以在多個(gè)所述反應(yīng)區(qū)生長(zhǎng)出氮化物粉末。

41、較之現(xiàn)有技術(shù)，本實(shí)用新型提供的多級(jí)顆粒度氮化物粉末制備裝置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，易于操作，可以通過氨熱法在多個(gè)反應(yīng)區(qū)一次制備多級(jí)顆粒度的氮化物粉末，且每一反應(yīng)區(qū)生長(zhǎng)的氮化物粉末的粒徑均一、質(zhì)量高、分散性好，可以免除對(duì)多級(jí)顆粒度氮化物粉末篩分的操作。進(jìn)而，利用所述多級(jí)顆粒度氮化物粉末制備裝置，本實(shí)用新型只需通過調(diào)控各反應(yīng)區(qū)的容積、原料用量、原料組成、反應(yīng)時(shí)間和溫度等，即可一次實(shí)現(xiàn)多級(jí)顆粒度氮化物粉末的制備，工藝簡(jiǎn)單，可控性高，且各反應(yīng)區(qū)生長(zhǎng)的氮化物粉末的粒徑均一可控，成本低，適合于規(guī)?；a(chǎn)。